熱塑性塑料對(duì)環(huán)氧樹脂熱膨脹系數(shù)的影響研究
赫玉欣１ 張 麗２ 姚大虎１ 朱伸兵１ 劉 虎１ 張玉清１
（１．河南科技大學(xué)高分子科學(xué)與納米技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，洛陽４７１００３；
２．洛陽師范學(xué)院化學(xué)化工學(xué)院，洛陽４７１０２２）
摘 要 環(huán)氧樹脂基體的熱膨脹系數(shù)（ＣＴＥ）對(duì)碳纖維增強(qiáng)環(huán)氧樹脂層狀材料的性能影響巨大，如何降低環(huán)氧樹脂基體的ＣＴＥ是提高碳纖維增強(qiáng)環(huán)氧樹脂復(fù)合材料低溫使用性能的關(guān)鍵。本研究采用聚對(duì)苯二甲酸丁二醇酯（ＰＢＴ）、聚碳酸酯（ＰＣ）和聚醚酰亞胺（ＰＥＩ）３種熱塑性塑料改性環(huán)氧樹脂，研究了這３種熱塑性塑料對(duì)環(huán)氧樹脂基體ＣＴＥ的影響。結(jié)果表明：這３種熱塑性塑料分子鏈中的羰基在環(huán)氧樹脂固化過程中可與環(huán)氧分子側(cè)鏈上的羥基形成氫鍵作用，從而加強(qiáng)了熱塑性塑料與環(huán)氧樹脂的界面作用；采用這３種熱塑性塑料改性環(huán)氧樹脂均可提高環(huán)氧樹脂基體的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度；相對(duì)于純環(huán)氧樹脂，ＰＢＴ、ＰＥＩ和ＰＣ改性的環(huán)氧樹脂在玻璃化轉(zhuǎn)變溫度下的ＣＴＥ分別降低了１４．９９％、１７．４４％和２３．９６％，但在玻璃化轉(zhuǎn)變溫度上的ＣＴＥ均高于純環(huán)氧樹脂。
關(guān)鍵詞 環(huán)氧樹脂，熱塑性塑料，改性，氫鍵，熱膨脹系數(shù)
碳纖維增強(qiáng)環(huán)氧樹脂復(fù)合材料由于其良好的物理機(jī)械性能（高強(qiáng)度質(zhì)量比和高剛度質(zhì)量比）被認(rèn)為是用在運(yùn)載火箭低溫推進(jìn)劑儲(chǔ)罐最具前景的結(jié)構(gòu)材料［１－３］。當(dāng)復(fù)合材料儲(chǔ)罐用來儲(chǔ)存低溫液體，它經(jīng)歷了低溫老化以及從室溫到低溫的循環(huán)過程。由于碳纖維和環(huán)氧樹脂基體具有不同的熱膨脹系數(shù)（ＣＴＥ），從而導(dǎo)致微裂紋在復(fù)合材料基體中生長(zhǎng)。這樣的結(jié)構(gòu)缺陷（如纖維／基體界面脫粘、產(chǎn)生孔洞和分層）將導(dǎo)致結(jié)構(gòu)材料機(jī)械力學(xué)性能的降低，并可能最終導(dǎo)致液體的泄漏［４－５］。如何降低環(huán)氧樹脂基體的ＣＴＥ是提高碳纖維增強(qiáng)環(huán)氧樹脂復(fù)合材料低溫微裂紋抗性的關(guān)鍵。相關(guān)研究表明，聚對(duì)苯二甲酸丁二醇酯（ＰＢＴ）［６］、聚碳酸酯（ＰＣ）［７］和聚醚酰亞胺（ＰＥＩ）［８］均可增韌環(huán)氧樹脂，但對(duì)環(huán)氧樹脂基體ＣＴＥ的影響，尚未見相關(guān)報(bào)道。
本研究探討了３種熱塑性塑料對(duì)環(huán)氧樹脂在玻璃化轉(zhuǎn)變溫度下和玻璃化轉(zhuǎn)變溫度上ＣＴＥ值的影響，并對(duì)其在低溫?cái)嗔衙娴奈⒂^形貌進(jìn)行了表征。
１ 實(shí)驗(yàn)部分
１．１ 試劑與儀器
雙酚Ａ環(huán)氧樹脂，韓國(guó)ＫＵＫＤＯ化工有限公司，環(huán)氧當(dāng)量為１８２～１９２ｇ／ｅｑ，牌號(hào)：ＹＤ－１２８；聚氧化丙烯二胺固化劑，韓國(guó)新漢城化工有限公司，分子量為２６０，牌號(hào)：Ｄ－２３０；ＰＢＴ，美國(guó)巴斯夫公司，熔體流動(dòng)速率和密度分別為４０ｃｍ３／１０ｍｉｎ和１.３０克／ｃｍ３，牌號(hào)：Ｕｌｔｒａｄｕｒ? Ｂ２５５０；ＰＣ，美國(guó)通用電氣公司，重均分子量：２３０００ｇ／ｍｏｌ，牌號(hào)：Ｌｅｘａｎ? ＨＦ１１３０；ＰＥＩ，美國(guó)通用電氣公司，數(shù)均分子量范圍：１２０００～１５０００ｇ／ｍｏｌ，牌號(hào)：Ｕｌｔｅｍ－１０００；二氯甲烷，ＡＲ，東京化成工業(yè)株式會(huì)社。
樣品的紅外分析采用德國(guó)布魯克公司生產(chǎn)的傅立葉紅外（ＶＥＣＴＯＲ－２２）測(cè)試；樣品的熱膨脹系數(shù)采用美國(guó)ＴＡ公司生產(chǎn)的靜態(tài)熱機(jī)械分析儀（Ｑ７）測(cè)試。樣品的ＳＥＭ分析采用日本電子公司生產(chǎn)的場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡（ＪＳＭ－６７０１Ｆ）測(cè)試。
１．２ 熱塑性塑料增韌環(huán)氧樹脂樣品的制備
將１．５ｇ�。校煤停校牛煞謩e溶解在１０．０ｍＬ二氯甲烷溶液中，然后分別再將溶液添加到１０．０ｇ環(huán)氧樹脂中，充分?jǐn)嚢�，使得ＰＣ和ＰＥＩ均勻分散在環(huán)氧樹脂基體中。將混合物放入真空烘箱中于８０℃真空脫氣１２ｈ，徹底移除環(huán)氧樹脂中的二氯甲烷溶劑。然后再添加３．３ｇ固化劑Ｄ－２３０，攪拌均勻，脫除氣泡后將環(huán)氧樹脂注入硅橡膠模具中于８０℃預(yù)固化４ｈ，然后在１２０℃后固化２ｈ。樣品待用。
將１．５ｇ�。校拢约尤耄保埃埃绛h(huán)氧樹脂中，在１７０ｏＣ下攪拌２０ｍｉｎ，使ＰＢＴ完全溶解于環(huán)氧樹脂中，混合物靜置至室溫。然后再添加３．３ｇ固化劑Ｄ－２３０，攪拌均勻，脫除氣泡后將環(huán)氧樹脂注入硅橡膠模具中于８０℃預(yù)固化４ｈ，然后在１２０℃后固化２ｈ。樣品待用。
１．３ 樣品熱膨脹系數(shù)的計(jì)算
純環(huán)氧樹脂及熱塑性工程塑料增韌環(huán)氧樹脂的ＣＴＥ值
由下式計(jì)算：
（１）
式中：Δｌ／ｌ０—樣品的熱膨脹比例；ΔＴ—溫度的變化。
２ 結(jié)果與討論
２．１ 紅外光譜表征
由３種熱塑性塑料ＰＢＴ、ＰＣ和ＰＥＩ的結(jié)構(gòu)可知，這３種熱塑性塑料的分子鏈中均含有羰基。在環(huán)氧樹脂固化過程中，熱塑性塑料的羰基可與ＤＧＥＢＡ型環(huán)氧樹脂側(cè)鏈上的羥
基生成氫鍵，從而加強(qiáng)熱塑性塑料與環(huán)氧樹脂的界面作用。氫鍵的形成改變了官能團(tuán)的鍵力常數(shù)，反映在紅外光譜圖中即表現(xiàn)為伸縮振動(dòng)譜帶移向低頻，吸收譜帶強(qiáng)度和峰形也有所變化［９］。由圖１可知，ＰＢＴ、ＰＣ和ＰＥＩ中游離羰基的ＩＲ峰分別為１７３４ｃｍ－１、１７９６ｃｍ－１和１７４５ｃｍ－１，而添加這３種熱塑性塑料的環(huán)氧樹脂材料中羰基的ＩＲ峰分別出現(xiàn)在１７１０ｃｍ－１、１７７６ｃｍ－１和１７２１ｃｍ－１處，全部向低頻方向移動(dòng)，這說明３種熱塑性塑料分子鏈中的羰基在環(huán)氧樹脂固化過程中與環(huán)氧分子側(cè)鏈上的羥基形成氫鍵作用，從而加強(qiáng)了熱塑性塑料與環(huán)氧樹脂的界面作用。
２．２ 玻璃化轉(zhuǎn)變溫度
圖２列出了經(jīng)３種熱塑性塑料改性的環(huán)氧樹脂及純環(huán)氧樹脂的熱膨脹曲線，由熱膨脹曲線的轉(zhuǎn)折點(diǎn)可計(jì)算出環(huán)氧樹脂材料的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度，結(jié)果列于表１。
由表１可知，３種熱塑性塑料改性環(huán)氧樹脂的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度均高于純環(huán)氧樹脂。這可能是由于添加的３種熱塑性塑料與環(huán)氧樹脂基體間存在著一定的相互作用，從而使得環(huán)氧樹脂的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度升高。ＰＥＩ、ＰＣ和ＰＢＴ這３種工程塑料的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度分別為２１７℃、１６５℃和１５０℃［１０］，均明顯高于經(jīng)Ｄ－２３０固化后的環(huán)氧樹脂，且它們與ＤＧＥＢＡ型環(huán)氧樹脂基體具有一定的相容性，從而使得改性后的環(huán)氧樹脂玻璃化轉(zhuǎn)變溫度升高。
２．３ 玻璃化轉(zhuǎn)變溫度下的熱膨脹系數(shù)
熱膨脹系數(shù)可表征固體材料的幾何特性隨著溫度的變化而發(fā)生變化的規(guī)律性。對(duì)于像環(huán)氧樹脂這樣的熱固性聚合物，其ＣＴＥ值可分為兩部分：玻璃化轉(zhuǎn)變溫度以下的ＣＴＥ值和玻璃化轉(zhuǎn)變溫度以上的ＣＴＥ值［１１］。玻璃化轉(zhuǎn)變溫度以下的ＣＴＥ值較有參考價(jià)值，這主要是因?yàn)榫酆衔锘驈?fù)合材料在玻璃化轉(zhuǎn)變溫度以下可保持其機(jī)械力學(xué)性能，而在玻璃化轉(zhuǎn)變溫度以上將失去機(jī)械力學(xué)性能的緣故。圖３顯示了純環(huán)氧樹脂及熱塑性塑料改性的環(huán)氧樹脂在玻璃化轉(zhuǎn)變溫度下的熱膨脹系數(shù)。
由圖３可知，熱塑性塑料改性環(huán)氧樹脂的ＣＴＥ值均低于純環(huán)氧樹脂。相對(duì)于純環(huán)氧樹脂的ＣＴＥ值，ＰＢＴ、ＰＥＩ和ＰＣ增韌的環(huán)氧樹脂的ＣＴＥ值分別降低了１４．９９％、１７．４４％和２３．９６％。
固體材料的結(jié)構(gòu)決定著其ＣＴＥ值的大小。對(duì)于單相材料，原子價(jià)鍵、分子結(jié)構(gòu)和堆積狀態(tài)決定其ＣＴＥ值的大小。升高溫度將增加熱能并使原子的熱運(yùn)動(dòng)加劇。弱的原子鍵能將使材料顯示較大的ＣＴＥ值。這主要是由于隨著溫度的升高，材料的熱能增加，原子的熱運(yùn)動(dòng)加劇，原子間的距離越來越大，材料急劇膨脹。對(duì)于多相材料，如復(fù)合材料，材料中的每一相及各相間的相互作用共同決定著其ＣＴＥ值的大小［１２］。即使這３種熱塑性塑料均勻地分布在環(huán)氧樹脂基體中，但是由于它們與環(huán)氧樹脂基體間只存在弱鍵作用，不存在共價(jià)鍵作用，因此，這３種熱塑性塑料改性環(huán)氧樹脂的ＣＴＥ相對(duì)于純環(huán)氧樹脂并沒有呈現(xiàn)巨大的下降。
掃描電鏡照片可以表征熱塑性塑料在環(huán)氧樹脂基體中的分散狀態(tài)。圖４顯示了純環(huán)氧樹脂及不同熱塑性塑料改性環(huán)氧樹脂在低溫環(huán)境下斷裂面的ＳＥＭ 照片。
由圖４（ａ）可知，純環(huán)氧樹脂的斷裂面光滑平整，表面有一些“海浪狀”的痕跡，這是由于裂紋快速擴(kuò)展所致。由圖４（ｂ）可知，ＰＢＴ微區(qū)無規(guī)分布在環(huán)氧樹脂基體中，與純環(huán)氧樹脂相比，添加質(zhì)量分?jǐn)?shù)２０％（ｗｔ，下同）ＰＢＴ的環(huán)氧樹脂的表面相對(duì)粗糙，且有許多叉狀分支的微裂紋。這主要是由于樣品受沖擊過程中產(chǎn)生的微裂紋的尖端遇到ＰＢＴ微區(qū)后，沖擊能量被吸收或偏轉(zhuǎn)而產(chǎn)生的裂紋擴(kuò)展所致。由圖４（ｃ）可知，添加質(zhì)量分?jǐn)?shù)２０％ＰＣ的環(huán)氧樹脂斷裂面光滑，并有細(xì)長(zhǎng)的條狀裂紋。ＰＣ與環(huán)氧樹脂基體的相容性較好，在環(huán)氧固化過程中未出現(xiàn)相分離。此外，在斷裂面可發(fā)現(xiàn)塑性變形特征，這是由于微裂紋在擴(kuò)展過程中吸收能量所致。由圖４（ｄ）可知，添加質(zhì)量分?jǐn)?shù)２０％ＰＥＩ的環(huán)氧樹脂明顯出現(xiàn)相分離現(xiàn)象。ＰＥＩ以小球狀均勻分散在環(huán)氧樹脂基體中，未從環(huán)氧基體脫落，ＰＥＩ小球的平均直徑在１．０μｍ左右。這表明，ＰＥＩ小球可作為應(yīng)力集中點(diǎn)，并在低溫下與環(huán)氧基體的界面結(jié)合良好。因此，在外部應(yīng)力作用下，因?yàn)椋校牛晌⑶蚺c環(huán)氧樹脂基體的界面結(jié)合良好，當(dāng)裂紋尖端遇見ＰＥＩ微球，裂紋只能繞過ＰＥＩ微球而不能穿過ＰＥＩ微球。
２．４ 玻璃化轉(zhuǎn)變溫度上的熱膨脹系數(shù)
圖５顯示了純環(huán)氧樹脂及經(jīng)熱塑性塑料改性的環(huán)氧樹脂在玻璃化轉(zhuǎn)變溫度上的熱膨脹系數(shù)。由圖可知，經(jīng)熱塑性塑料改性的環(huán)氧樹脂在玻璃化轉(zhuǎn)變溫度上的ＣＴＥ值均高于純環(huán)氧樹脂。這一現(xiàn)象與其在玻璃化轉(zhuǎn)變溫度下的情況完全相反。這是因?yàn)榉植荚诃h(huán)氧樹脂基體中的熱塑性工程塑料占有一定的空間，這部分空間將環(huán)氧分子排除在外。隨著溫度的上升，這部分被排除在外的環(huán)氧分子體積增加，從而導(dǎo)致了添加熱塑性塑料的環(huán)氧樹脂的ＣＴＥ值變大［１３］。我們還發(fā)現(xiàn)，相對(duì)于純環(huán)氧樹脂，添加了ＰＢＴ的環(huán)氧樹脂在玻璃化轉(zhuǎn)變溫度上的ＣＴＥ 值增加最大。這可能是由于ＰＢＴ 分子中含有－ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２－重復(fù)鏈段，隨著溫度的升高，這部分鏈節(jié)的運(yùn)動(dòng)劇增，從而也導(dǎo)致ＰＢＴ增韌的環(huán)氧樹脂在玻璃化轉(zhuǎn)變溫度上的ＣＴＥ值大幅增加。ＰＥＩ與ＰＣ分子鏈中含有大量的剛性基團(tuán)，這些剛性基團(tuán)隨著溫度的升高，其熱運(yùn)動(dòng)能力沒有劇烈增加，所以ＰＥＩ與ＰＣ改性后的環(huán)氧樹脂其在玻璃化轉(zhuǎn)變溫度上的ＣＴＥ值有所增加。
３ 結(jié)論
（１）３種熱塑性塑料分子鏈中的羰基在環(huán)氧樹脂固化過程中可與環(huán)氧樹脂分子側(cè)鏈上的羥基形成氫鍵作用，從而加強(qiáng)熱塑性塑料與環(huán)氧樹脂的界面作用。
（２）相對(duì)于純環(huán)氧樹脂，ＰＢＴ、ＰＥＩ和ＰＣ改性的環(huán)氧樹脂的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度分別升高了３．７９℃、４．１５℃和２．６７℃。
（３）相對(duì)于純環(huán)氧樹脂，ＰＢＴ、ＰＥＩ和ＰＣ改性的環(huán)氧樹脂在玻璃化轉(zhuǎn)變溫度下的熱膨脹系數(shù)分別降低了１４．９９％、１７．４４％和２３．９６％，但在玻璃化轉(zhuǎn)變溫度上的熱膨脹系數(shù)均高于純環(huán)氧樹脂。
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